medidas restritivas às atividades institucionais, como a então pretendidas "Lei da Mordaça" e a lei que criava multa ao autor de ação ou de abertura de inquérito policial ou administrativo tidos como "manifestamente improcedentes", o que gerou forte reação de Carlos Frederico, inclusive quanto à possibilidade de representar pelo impeachment do então Presidente da República (acesso: https://www1.folha.uol.com.br/fsp/brasil/fc0501200103.htm).
Foi como presidente da ANPR que Carlos Frederico capitaneou a primeira reunião presencial do Colégio de Procuradores da República em Brasília (acesso: https://www1.folha.uol.com.br/fsp/brasil/fc2602200009.htm), que reuniu os membros do Ministério Público Federal de todo o Brasil, na qual foi implementada a Lista Tríplice para o cargo de Procurador-Geral da República, como garantia da alternância do poder dentro do MPF, e a necessidade da criação de cargos para que a instituição pudesse atender com eficiência às demandas reprimidas que batiam à sua porta, além de ter garantido ganhos reais de remuneração, congelada há anos pelo plano real como o Abono Variável, a PAE e efetiva atualização remuneratória.
Ao deixar a presidência da ANPR, Carlos Frederico passou a atuar em processos do Tribunal Superior Eleitoral, onde permaneceu de 2003 a 2005, período no qual, dentre outras iniciativas relevantes, logrou a cassação do mandato do, então, governador do Estado de Roraima, por violação da igualdade de oportunidade entre candidatos.
Foi, então, nomeado Secretário-Geral do Ministério Público Federal e da União, cargo que exerceu de 2005 a 2010, em cujo exercício promoveu inúmeras inovações, dentre as quais a Reestruturação do Ministério Público Federal, com a definição de estrutura das Unidades Institucionais nos Estados, criando grupos de Procuradorias, o que proporcionou a fixação de critérios transparentes para distribuição, no ambiente institucional, de cargos efetivos e em comissão, além de funções de confiança.
Nessa mesma época, logrou quitar todo o passivo financeiro devido a membros e servidores do Ministério Público da União e patrocinou a aprovação de Projeto de Lei que criou diversos cargos e funções visando a atender, de maneira prospectiva, a nova estrutura desenhada para o Ministério Público Federal, e os outros ramos do Ministério Público da União, com o desenvolvimento de políticas institucionais que tiveram como um de seus resultados a internalização e distribuição de 1.100 cargos em comissão (CC2) destinados indistintamente, à época, a prover assessoria a todos os membros do Ministério Público Federal.